基于聚丙烯酰胺水凝胶的pH依赖性的摩擦学行为

基于聚丙烯酰胺水凝胶的pH依赖性的摩擦学行为

聚丙烯酰胺水凝胶因为其可调控的机械性能和传输性能，制备简单和电中性等特点而被广泛应用于生物医学领域（药物运输、细胞支架、凝胶电泳）。这些水凝胶是亲水性聚合物链的三维交联网络，表现出水溶胀（通常为30%至99%）现象，并且能够发生多种形式聚合（从单体到微球）。聚丙烯酰胺水凝胶的弹性模量、渗透性和摩擦学行为可以通过控制单体和交联剂的浓度来调节。此外，聚合条件和动力学（成型材料的表面能、环境氧气）也可以控制表面的网络结构和组成，从而调控其摩擦学性能。

加利福尼亚大学的Allison L. Chau教授团队研究了聚丙烯酰胺凝胶润滑材料基于可调控的pH的摩擦学行为。为了确定这种pH响应性的来源，作者制备了具有两种不同引发化学物质的聚丙烯酰胺水凝胶：分别是过硫酸铵（APS）和N，N，N′N′-四甲基乙二胺（TEMED）的还原-氧化引发体系，以及使用2-羟基-4′-（2-羟基乙氧基）-2-甲基丙苯酮的紫外线引发条件。主要探究了水凝胶溶胀、力学性能和摩擦学行为对溶液pH（≈0.34-13.5）的响应。采用玻璃半球形探针-滑动接触的摩擦学实验设定，试验结果发现：随着溶液pH的增加，摩擦系数从μ=0.07±0.02降至μ=0.002±0.002（氧化还原引发），从μ=0.05±0.03降至μ=0.003±0.003（紫外线引发）。使用半球形聚四氟乙烯（PTFE）探针，氧化还原引发的水凝胶的摩擦系数也随着pH的增加从μ=0.06±0.01降至μ0.002±0.001。拉曼光谱测量证明了在碱性条件下酰胺基团发生水解并转化为羧酸。因此，聚丙烯酰胺水凝胶中pH响应性摩擦学机制可能归因于通过侧链酰胺基团转化为羧基，以及水解驱动下的交联剂降解所引起的溶胀。该研究结果有助于基于水凝胶的摩擦对偶的从酸性到碱性条件的生物医学应用的创新设计。

文章链接：https://link.springer.com/article/10.1007/s11249-023-01779-4